光与物质的相互作用一直是物理学的核心议题之一。在弱光场条件下(例如太阳光透过玻璃),介质对光场的响应与电场幅度近似成正比:玻璃表现为一定的折射(折射率 n>1)与吸收,但透射光的频率与光谱结构基本不变,这对应于线性光学[1]。进入激光时代后,人们获得了高强度、强相干的光源,介质极化不再仅由一阶项决定,而会出现更高阶的非线性响应。在具有二阶非线性的晶体中,电子在光场驱动下产生非线性振荡:晶体可以“合并”两个基频光子 ω,辐射出一个频率为 2ω的光子(例如将 600 nm 转换为 300 nm),这就是二次谐波产生(SHG),属于微扰非线性光学[5]。随着激光技术进一步发展,特别是啁啾脉冲放大(CPA)与超短脉冲压缩的发明[4][5],峰值光强被提升到足以与原子中核外电子所感受到的库仑势场相比较的水平,光与物质的相互作用由此进入非微扰强场非线性[6]。由于CPA技术的发明,Gérard Mourou和Donna Strickland获得了2018年诺贝尔物理学奖。在这一极端条件下,电子可通过隧穿电离进入连续态,在激光场中被加速并在半个光学周期后回碰复合,释放出能量远高于驱动光子(可达几十倍到上千倍)的辐射,形成高次谐波(HHG)[7][8]。高次谐波在时间域对应亚光学周期的辐射“突发”,可合成为持续时间短至阿秒量级的极紫外脉冲。由于微观世界(尤其是电子动力学)的内禀时间尺度正处于阿秒量级,阿秒光源由此成为人类在微观时间尺度上观测与操控量子动力学的关键工具[9][10]。为表彰阿秒脉冲产生与表征等方面的里程碑式突破,2023 年诺贝尔物理学奖授予了Pierre Agostini,Ferenc Krausz,和Anne L’Huillier三位在该领域作出奠基性贡献的科学家[11]。目前阿秒脉冲朝着高重频[12][13]、短脉冲[14][15]、高能量[16]、高光子能量[17][18][19]几个方向发展。

图1. 原子和分子中电子的运动极其迅速,其时间尺度以阿秒计量。一个阿秒之于一秒,正如一秒之于宇宙的年龄。© Johan Jarnestad/The Royal Swedish Academy of Sciences[20]
阿秒光学的研究的正是强激光场和物质的相互作用,以及伴随而来的阿秒脉冲。在强光场驱动下,原子/分子中的束缚电子会经历强场隧穿电离而进入连续态。该电离并非在整个光学周期内均匀发生,而是被限制在电场峰值附近的亚周期时间窗口内,其特征持续时间通常远小于一个光学周期的 1/4。电离后的电子在激光电场中被加速、偏转并可能回碰母离子,其动力学由电场相位在亚周期尺度上精确刻画,因此强场电子过程的关键时间尺度天然处于阿秒量级。阿秒光学研究的核心范围包括:强激光驱动下物质的超快非微扰动力学(电离、加速、回碰、复合及相关相干过程);阿秒脉冲的产生机理与调控,以及其在传播过程中的时空演化与精密表征/测量(脉冲时域结构、相位与相干性质等),阿秒光学的研究内容如下。
(1)时空耦合的结构光场
在光与物质相互作用过程中,光场本身是决定相互作用动力学的核心。一个电磁光场可由其时空结构、偏振态以及量子统计性质等基本参数加以完整刻画。其中,时域—空域结构与其傅里叶共轭量(光谱与空间频率)一一对应;偏振态决定光场的自旋角动量;空间相位与振幅分布决定轨道角动量;而光子的统计分布与相干性质则表征光场的量子特性。
在强场非线性过程(如高次谐波产生)中,电子动力学对驱动电场的亚周期结构高度敏感。因此,要获得孤立阿秒脉冲,必须使用在周期量级上载波—包络相位(CEP)稳定的超短激光脉冲,以实现对电场瞬时波形的精确控制。本质上,这是对光场时间结构的调制与工程化。
进一步地,通过对不同自由度的调控,可以实现对光场角动量与量子属性的系统控制:偏振调制对应于自旋角动量的调控;空间相位与振幅调制对应于轨道角动量的调控;光子数统计与量子态工程则对应于光场量子特性的调控。阿秒光学不仅要对时间尺度,更是对光场的多自由度物理量进行精密调控,进而能够对对物质及进行多自由度的调控[21][22]。

图2. 频率为 ω 和 2ω 的反向旋转圆偏振光束的叠加,当它们分别携带不同的轨道角动量(OAM),因而具有不同的方位相位梯度时(见 (a),其中光学相位以色调表示),会产生一种双圆偏振三叶草(bicircular trefoil)结构。该偏振结构在方位角方向上发生旋转,并随着方位位移而产生时间延迟(见 (b))[23]。
(2)介质中的高次谐波和阿秒脉冲的辐射
在光与物质的相互作用研究中,物质体系本身同样是决定动力学过程的核心要素。自20世纪80年代高次谐波(HHG)现象被发现以来,研究对象已从最初的稀有气体原子,逐步拓展至复杂有机分子、块体固体、二维单层材料、液体体系以及金属与强关联材料等多种物质形态。
不同物质体系的电子结构、能带结构、对称性、关联效应以及宏观相位匹配条件,都会深刻影响强场相互作用的动力学路径与效率。这些物质特性会被“编码”到相互作用的产物中,例如高次谐波辐射的光谱结构、截止能量、相位信息、偏振态以及时间结构等参数。因此,高次谐波不仅是强场驱动下的非线性辐射过程,同时也是携带物质内禀信息的探针。
一方面,通过分析辐射出的光场(如幅度、相位与偏振信息),可以反演或探测物质的电子结构与超快动力学行为;另一方面,利用不同物质体系所呈现的独特非线性响应,也可以实现新型阿秒脉冲的产生与调控机制。因此,物质既是强场过程的作用对象,也是阿秒光源工程与超快探测技术发展的关键平台[24][25][26]。

图3 气体和固体中的高次谐波产生[27]
(3)阿秒脉冲的测量与诊断和应用
通过强激光场驱动的非微扰相互作用(如高次谐波产生与强场非线性过程),可以在不同物质体系中产生参数可调的阿秒脉冲源。根据材料类型及驱动条件的不同,阿秒辐射可覆盖极紫外(XUV)至软X射线波段,对应光子能量从几十 eV 到上千 eV(波长范围约数纳米至数十纳米)。脉冲持续时间通常在数十至数百阿秒量级,单脉冲能量可从皮焦(pJ)至微焦(μJ)范围调节,重复频率则可从kHz 级扩展至 MHz 级,以满足不同实验需求[28][29][30][31]。在表征与诊断方面,可通过光子光谱仪(测量光谱结构与截止能量)以及电子谱仪(如streaking、RABBITT等时间分辨技术)对阿秒脉冲的时域结构、相位信息与相干性质进行精密测量。在应用层面,阿秒脉冲作为探测与操控工具,可用于研究电子的超快动力学过程,并可与多种表面与能带表征技术实现耦合,包括光电子显微镜(PEEM)、角分辨光电子能谱(ARPES)以及扫描隧道显微镜(STM)等平台,从而实现对电子结构与瞬态过程的时空分辨测量。

图4 阿秒脉冲测量的两种方法,阿秒条纹相机(左),RABBITT(右)
[1] Born, Max, and Emil Wolf. Principles of optics: electromagnetic theory of propagation, interference and diffraction of light. Elsevier, 2013.
[2] Schawlow, Arthur L., and Charles H. Townes. "Infrared and optical masers." Physical review 112.6 (1958): 1940.
[3] Maiman, Theodore H. "Stimulated optical radiation in ruby." nature 187.4736 (1960): 493-494.
[4] Strickland, Donna, and G. Morou. "Chirped pulse amplification." Opt. Comm 56 (1985): 219.
[5] Nisoli, Mauro, Sandro De Silvestri, and Orazio Svelto. "Generation of high energy 10 fs pulses by a new pulse compression technique." Applied Physics Letters 68.20 (1996): 2793-2795.
[6] Agostini, Pierre, et al. "Free-free transitions following six-photon ionization of xenon atoms." Physical Review Letters 42.17 (1979): 1127.
[7] Ferray, M., et al. "Multiple-harmonic conversion of 1064 nm radiation in rare gases." Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 21.3 (1988): L31.
[8] He, Xinkui, et al. "Spatial and spectral properties of the high-order harmonic emission in argon for seeding applications." Physical Review A—Atomic, Molecular, and Optical Physics 79.6 (2009): 063829.
[9] Paul, Pierre-Marie, et al. "Observation of a train of attosecond pulses from high harmonic generation." Science 292.5522 (2001): 1689-1692.
[10] Hentschel, Michael, et al. "Attosecond metrology." Nature 414.6863 (2001): 509-513.
[11] Agostini, Pierre. "Nobel Lecture: Genesis and applications of attosecond pulse trains." Reviews of Modern Physics 96.3 (2024): 030501.
[12] Ye, Peng, et al. "High-flux 100 kHz attosecond pulse source driven by a high-average power annular laser beam." Ultrafast Science (2022).
[13] Shirozhan, Mojtaba, et al. "High-repetition-rate attosecond extreme ultraviolet beamlines at eli alps for studying ultrafast phenomena." Ultrafast Science 4 (2024): 0067.
[14] Li, Jie, et al. "53-attosecond X-ray pulses reach the carbon K-edge." Nature communications 8.1 (2017): 186.
[15] Ardana-Lamas, Fernando, et al. "Brilliant Source of 19.2-Attosecond Soft X-ray Pulses below the Atomic Unit of Time." Ultrafast Science 5 (2025): 0128.
[16] Tsafas, Vassilis, et al. "Generation of micro-Joule level coherent quasi-continuum extreme ultraviolet radiation using multi-cycle intense laser-atom interactions." Optics Communications 535 (2023): 129359.
[17] Popmintchev, Tenio, et al. "Bright coherent ultrahigh harmonics in the keV x-ray regime from mid-infrared femtosecond lasers." science 336.6086 (2012): 1287-1291.
[18] Fu, Yuxi, et al. "High efficiency ultrafast water-window harmonic generation for single-shot soft X-ray spectroscopy." Communications Physics 3.1 (2020): 92.
[19] Johnson, Allan S., et al. "High-flux soft x-ray harmonic generation from ionization-shaped few-cycle laser pulses." Science advances 4.5 (2018): eaar3761.
[20] https://www.nobelprize.org/prizes/physics/2018/summary/
[21] Austin, Dane R., et al. "Spatio-temporal characterization of intense few-cycle 2 μm pulses." Optics Express 24.21 (2016): 24786-24798.
[22] S. Mallick, P. Ye, et al. "OAM driven nucleation of sub‐50 nm compact antiferromagnetic skyrmions." Advanced Functional Materials 34.49 (2024): 2409528.
[23] PHYSICAL REVIEW LETTERS 122, 203201 (2019)
[24] P. Ye, et al. "Full quantum trajectories resolved high-order harmonic generation." Physical Review Letters 113.7 (2014): 073601.
[25] G. F. Li, et al. "Generation of isolated white-light attosecond pulses in solids." Physical Review Research 8.1 (2026): 013067.
[26] Zhao, Wenchao, et al. "A liquid-phase high-order harmonic generation apparatus for investigating ultrafast dynamics in liquids." Review of Scientific Instruments 97.1 (2026).
[27] Ultrafast high-harmonic spectroscopy of solids
[28] M. J. Zhan, P. Ye, et al. "Generation and measurement of isolated 160-attosecond XUV laser pulses at 82 eV." Chinese Physics Letters 30.9 (2013): 093201.
[29] P. Ye, et al. "High-flux 100 kHz attosecond pulse source driven by a high-average power annular laser beam." Ultrafast Science (2022).
[30] J. Li, X. Ren, Y. Yin, K. Zhao, et al. "53-attosecond X-ray pulses reach the carbon K-edge." Nature communications 8.1 (2017): 186.
[31] S. Y. Yu, Z Li, S. Y. Zhong, et al. "Generation of Sub-60-Attosecond Pulse with 7 fs Driving Laser at 900nm Tailored by Polarization Gating Technique." Chinese Physics Letters 42.10 (2025): 100401.
